Dès son arrivée à Paris, Alain Bourbonnais commence à fréquenter les galeries du Quartier Latin. Sans amorcer de véritable collection, il réunit dès 1960 quelques dessins et peintures réalisés par Corneille et Karel Appel du groupe CoBrA . Il acquiert également des œuvres de Louis Pons et de Yolande Fièvre, ainsi que des objets issus du l’art forain et populaire (enseignes de coiffeur, jouets en bois, vieux outils, ex-voto etc.).
En 1971, la découverte de la Collection de l’Art Brut de Jean Dubuffet, à l’occasion de l’annonce de son départ de Paris pour Lausanne, provoque en lui à la fois un déclic et un choc. Dès lors, Alain Bourbonnais entreprend de rassembler une collection apparentée à l’art brut en France.
Aidé par Jean Dubuffet dans ses prospections, il étend ses découvertes au fil des rencontres et avec l’appui d’autres collectionneurs (Alphonse Chave, Claude Massé, etc.) et rassemble rapidement une importante collection d’art hors-les-normes. S’il existe un critère en matière de sélection, outre le caractère débridé de ces productions par rapport aux normes, celui-ci est subjectif.
Fonctionnant au coup de cœur, Alain Bourbonnais avoue « Je ne collectionne que ce qu’à la limite j’aurais pu faire moi-même ». Liée à sa création, sa pratique de collectionneur s’exerce en nombre. « Vous êtes toujours épris d’ampleur, de vastes champs d’embrasement, de profusion, vous affectionnez les grands nombres », lui écrivait Jean Dubuffet en 1979.
En 1972, Alain Bourbonnais ouvre à Paris L’Atelier Jacob, galerie d’art hors-les-normes. Cette dernière est fermée en 1982, faute de clients. Collectionneur, bien plus que marchand, Alain Bourbonnais décide d’exposer sa collection au public en 1983. Avec l’aide de son épouse Caroline, il va créer le musée de La Fabuloserie dont il a imaginé et réalisé la scénographie.
Refusant de se faire théoricien ou encore critique, il ne produira pas de commentaires sur les auteurs de l’art hors-les-normes. En revanche, il leur donnera la parole à travers des publications (Petit cahier à grand spectacle) et recueillera leurs témoignages en réalisant des courts-métrages (Simone Le Carré-Galimard, Pépé Vignes, Emile Ratier).